「国家杰青」李映伟领衔！华南理工大学房瑞琪最新Angew丨单原子Cuδ+助力CO₂低温制聚酯单体！

本文针对CO₂加氢制备甲醇过程中存在的反应温度高、热力学平衡限制以及产物分离能耗大等问题，提出一种在低温条件下将CO₂加氢与原位酯化相耦合的一锅串联策略。研究团队设计并制备了一种MOF衍生的CuSA-ZrO₂-C催化剂，其结构为原子级Cuδ+位点锚定在约1.8 nm的四方ZrO₂纳米颗粒上，并富含氧空位和表面羟基。在150°C、1 MPa H₂/CO₂的温和条件下，该体系实现了28%的CO₂转化率和超过99%的目标酯选择性。机理研究表明，Cuδ+、氧空位和表面羟基的三元协同作用能够稳定关键含氧中间体，并将易导致催化剂中毒的*CO物种重定向为*CHO路径，从而绕开传统难题。该工作为从CO₂直接高效合成聚酯单体（如二甲酯）提供了一种原子级设计思路，显著降低了能耗和碳损失。