「国家杰青」曾杰领衔！东南大学代云茜/安工大吴文龙/中科大李洪良Angew丨限域于缺陷碳基体中的钴纳米颗粒！

背景：间歇性可再生能源驱动的CO2甲烷化过程中，传统金属/氧化物催化剂因热膨胀失配易发生界面应力、颗粒迁移和烧结，导致稳定性与选择性下降。研究目的：提出将钴（Co）纳米颗粒限域于缺陷碳基体中的策略，利用碳基体低热膨胀和高热导特性，以及碳缺陷的CO2活化能力，实现催化剂在宽温区和高空速条件下的高活性和高甲烷选择性。结论：制备的Co@NC-800催化剂在200-400°C范围内保持超过99%的CH4选择性，并在间歇on-off、升降温和变GHSV循环中至少稳定运行25轮。机制上，碳缺陷作为CO2活化中心，Co纳米颗粒负责H2解离并通过氢溢流参与反应，反应遵循甲酸盐路径，避免CO中间体副反应。该研究为设计抗热应力的间歇CO2甲烷化催化剂提供了新思路。