ACS Catalysis：焦耳热诱导几何畸变驱动自旋态跃迁构筑高性能双功能催化剂

本文背景是氧还原与氧析出反应在金属-空气电池等储能器件中至关重要，但传统钴基双功能催化剂面临单原子自旋态难调控与纳米颗粒易烧结的核心瓶颈。研究目的旨在通过焦耳热诱导几何畸变驱动自旋态跃迁策略，同步解决上述难题。研究团队开发了聚离子液体限域超快热冲击合成法，在钴-氮-碳体系中实现Co-N4单原子位点的配位结构畸变与钴纳米颗粒的抗烧结稳定化。结论表明，该策略成功诱导低自旋→中自旋的电子态转变，下调d带中心能级，优化氧中间体吸附能垒，赋予催化剂优异的双功能氧电催化性能。基于该催化剂的锌空气电池峰值功率密度达312mW cm-2，经1360次充放电循环后结构稳定，为非贵金属催化剂性能突破提供新思路。