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顶刊收割机 2026-07-11 08:30
文章摘要
本文研究氨分解制氢中Ni基催化剂的氢中毒问题。背景:氨分解是液氨储运与分布式氢能利用的关键途径,但Ni基催化剂在高温下易烧结且H*占据活性位导致氢中毒。研究目的:探究原子分散Ce物种在NH₃活化与H₂脱附中的直接贡献,特别是如何调控H*从Ni表面迁移。结论:通过溶胶-凝胶法在Al₂O₃框架上构筑原子分散Ce单原子和团簇,使其紧邻高负载Ni纳米颗粒。该Ni-Ce-Al三元催化剂在600°C实现324.0 mmol gcat⁻¹ min⁻¹的H₂生成速率,展现优异抗烧结性能。机理研究表明,原子分散Ce物种作为H*清道夫,通过形成可逆Ce³⁺–OH基团促进H*从Ni表面迁移,缓解氢中毒,提升本征活性。Ce负载量呈现火山型结构-性能关系,优化表面原子分散Ce浓度可显著提高催化性能。该工作加深了对CeO₂在氨分解中促进机制的理解,为设计高效异质结构催化剂提供了新思路。
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