中国科学技术大学郑旭升/姚宏斌&上海交通大学梁正最新JACS丨非金属氯键软化超离子导体！

背景：全固态锂金属电池具有高能量密度和高安全性，但无机固态电解质的刚性导致固-固接触问题，需高堆叠压力（>50 MPa）才能维持性能。研究目的：提出通过引入非金属-氯（如P−Cl、Si−Cl）弱键来软化无机超离子导体，以同时实现高离子电导率、低模量和低压力运行。结论：研究团队开发液态SiCl₄活化方法，合成了非晶Li₃P₀.₅₈Si₁.₂₅Zr₁.₇₈Cl₁₀.₈₆O₃.₅₈（PSZ）软质超离子导体。PSZ在室温下具有4.55 mS cm⁻¹的高Li⁺电导率、0.240 eV的低活化能和仅2.09 GPa的杨氏模量。该材料使超高镍正极在3 mA cm⁻²高电流密度下循环超3000圈，并让全固态锂电池在5 MPa低堆叠压力下稳定运行300圈无容量衰减。机制上，AIMD和MD模拟揭示P/Si多面体的小角度转动与Li⁺跳跃强耦合，支持“软摇篮式”离子迁移。该化学键软化策略适用于P、Si、C、S等多种非金属中心，为低压全固态电池的可变形超离子导体设计提供了通用路径。