“科研伉俪”再发顶刊！加州大学段镶锋/黄昱最新Nature子刊丨级联催化平衡锂硫多硫化物转化！

背景：锂硫电池因高理论容量和低成本被认为是下一代储能体系的重要候选，但硫还原反应（SRR）涉及多步16电子转化，过程中产生的可溶性多硫化锂（LiPS）易穿梭至负极，导致活性物质损失。传统单一位点催化剂难以同时兼顾不同多硫化物的吸附与转化，易造成LiPS积累和副反应。研究目的：本文旨在通过设计具有双活性位点的Fe,N,S共掺杂多孔石墨烯（Fe,N,S-HGF）模型催化剂，阐明并实验验证协同级联催化机制，以平衡多硫化物转化、抑制穿梭效应并提升电池性能。结论：DFT计算和电化学测试表明，Fe位点优先吸附并活化长链多硫化物（如Li₂S₈、Li₂S₄），而邻近的N,S-C位点促进短链中间体向Li₂S₂/Li₂S的深度转化，实现了更均衡的硫转化路径。原位拉曼光谱直接证实了级联催化有效抑制了Li₂S₆副产物的生成。在高硫载量和贫电解液条件下，Fe,N,S-HGF电极实现了约26 mAh cm⁻²的高面容量和442 Wh kg⁻¹的软包电池能量密度，展示了实际应用潜力。该工作为锂硫电池电极材料的理性设计提供了理论和实验框架。