「国家杰青」何传新领衔!深圳大学杨恒攀Nature子刊 | Ag基催化剂助力CO2电还原!

顶刊收割机 2026-07-05 08:30
文章摘要
本文针对银基催化剂在电化学CO2还原中因对*CO中间体吸附弱而限制多电子产物生成的难题,提出了一种表面分子修饰策略。研究背景在于银催化剂虽导电性高且结构稳定,但仅能促成两电子路径。研究目的旨在通过构建局部氢键网络来稳定*CO中间体,延长其表面停留时间,从而突破这一本征限制。结论表明,在银表面锚定溴百里酚蓝(BTB)分子后,利用O···H–O相互作用成功延长了*CO的停留时间,在热力学上稳定了CO抵抗脱附,并在动力学上促进了其后续氢化和C–C偶联。实验在400 mA cm⁻²电流密度下实现了多电子产物(CH₄、C₂H₄、C₂H₅OH、CH₃COOH)的法拉第效率达24.2%。原位光谱与理论计算验证了氢键网络的关键作用。该工作将设计范式从金属中心电子调控转向局部微环境工程,为非铜催化剂实现多电子转移提供了新策略。
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