大连化物所JACS：孤立Pd3结构，高效催化乙炔半加氢！

本研究中，中国科学院大连化学物理研究所与西安交通大学合作，通过在Pd/Al₂O₃表面修饰部分还原的GaOx并经反应气氛原位处理，成功构建了孤立的Pd₃位点。背景在于乙炔半加氢反应中，传统催化剂面临活性与选择性的权衡难题。研究目的是开发一种在温和条件下兼具高活性、高选择性和高稳定性的催化剂。结论表明，在模拟工业前加氢条件下（50 °C、1 bar），该催化剂实现了约95%的乙炔转化率和约99%的乙烯选择性，周转频率达0.297 s⁻¹，是Pd₂Ga金属间化合物的13.5倍。机制解析显示，部分还原的GaOx隔离并稳定了Pd₃几何结构，并通过电子转移调控Pd的电子性质，增强乙炔吸附并削弱乙烯吸附。该工作为设计多核金属活性位点以克服选择性加氢反应中的活性-选择性权衡提供了新策略。