IF:17.5,中石大克校区AS:双尺度Ag-CeO2催化剂,实现CO2高效电合成DMC重大突破!
催化计
2026-06-16 18:00
文章摘要
在“双碳”目标引领下,CO2电化学转化为高附加值化学品具有重要意义,但面临催化剂活性、选择性与稳定性难以兼顾等挑战。本研究中,中国石油大学(北京)克拉玛依校区的侯军伟教授团队提出“晶面调控轨道杂化”策略,通过DFT计算筛选出CeO2{110}晶面,采用“黏土-花瓶-种子”合成策略,成功制备了双尺度Ag-CeO2催化剂,实现了单原子Ag1与亚纳米Agn团簇的共稳定。该催化剂在CO2-CO转化中法拉第效率达92.51%;集成到无膜电解体系后,以Pd/Br⁻为均相介质,实现了DMC高效直接合成,法拉第效率高达88.53%,电流密度达52.5 mA·cm⁻²,且稳定循环20次。通过原位光谱与DFT计算揭示了反应机制:双尺度Ag中心协同调控中间体生成,C-O偶联为速率控制步骤。该研究为复杂电合成反应的催化剂设计提供了新范式,并成功拓展至碳酸二乙酯(DEC)合成,具备良好应用通用性。
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