中科院宁波材料所&宁德时代AM：破解硫化物电解质空气敏感难题，赋能高稳定全固态锂电

本研究针对硫化物电解质在空气中易受O₂、CO₂和水汽影响导致结构降解及离子电导率下降，以及难以与有机溶剂兼容的问题，系统探究了N₂、O₂、CO₂对Li₆PS₅Cl与Li₅.₄PS₄.₄Cl₁.₆两种硫银锗矿电解质稳定性的影响。通过密度泛函理论揭示了电解质氧化降解机理，发现Li₅.₄PS₄.₄Cl₁.₆中P−Cl键键能较弱更易被侵蚀。研究采用氧掺杂策略，制备了Li₅.₃PS₄.₂O₀.₂Cl₁.₅等氧掺杂电解质，氧原子取代硫原子有效抑制了PS₄³⁻结构分解，提升了抗O₂、CO₂氧化能力。优化后的电解质粉末离子电导率达11.11 mS·cm⁻¹，具备优异溶剂耐受性，并可通过湿法涂覆制备厚度12 µm的超薄电解质膜。该电解质与金属锂界面兼容性显著提升，对称电池在0.1 mA·cm⁻²下稳定循环超10000 h，组装的LiNbO₃@LiCoO₂全固态电池在1 C下循环1000周容量保持率为81.6%，软包电池循环250周容量保持率86.6%。结论表明，氧掺杂改性有效提升了硫化物电解质的大气稳定性与加工适配性，为全固态锂电池的实用化提供了新思路。