武汉大学徐飞Angew.：依托π电子离域与螯合作用 构筑高倍率长寿命镁电池有机正极

本文背景：锂离子电池受限于锂资源稀缺与安全隐患，可充电镁电池因镁负极地壳丰度高、体积比容量大、不易产生枝晶等优势成为下一代储能技术的重要候选，但其发展受制于高性能正极材料的匮乏。研究目的：针对传统有机正极在容量与稳定性之间难以兼顾的问题，武汉大学徐飞团队提出将扩展环内共轭结构与Mg²⁺多齿配位相结合的分子设计策略，以六氮杂三亚苯（HATN）为核心活性单元，通过单硫醚和双硫醚桥连制备聚合物正极（HATN-3S与HATN-6S），旨在实现高倍率、长寿命的镁电池性能。结论：HATN基聚合物通过π电子离域缓冲电荷波动、N,N-双齿螯合位点实现六电子可逆储镁，硫醚桥连抑制溶解并优化能级与孔道结构。电化学测试显示HATN-3S在0.1 A g⁻¹下容量达370 mAh g⁻¹，5.0 A g⁻¹下仍保有94 mAh g⁻¹，循环500次后容量保持率95%，并具宽温适应性。机理证实C=N与C-N可逆转化、π共轭骨架电荷离域及Mg²⁺为主要载流子。该工作为高性能有机镁电池正极设计提供了新范式。