【Angew. Chem.】福大吴明红/上大王亮/华理练成：半离子型碳氟键调控氢动力学，助力碳量子点高效电催化CO₂还原制CH₄

背景：电催化CO2还原为CH4是实现碳资源循环利用的重要途径，但面临关键中间体加氢效率低和析氢反应竞争等挑战。研究目的：通过分子融合法策略，合成高氟含量掺杂碳量子点（F1-CQDs），探究半离子型C-F键对CO2电还原制CH4性能的调控机制。结论：成功制备了氟原子含量高达28.8 at.%的F1-CQDs，富含半离子C-F键。在电催化CO2还原中，CH4法拉第效率达63.2%，分电流密度为210.8 mA cm⁻²。原位光谱和理论计算表明，半离子C-F键提供路易斯碱位点，稳定关键中间体，同时促进水分子解离生成活性氢（*H），并通过协同双位点提高*H利用率，抑制HER，显著提升CH4选择性。研究建立了C-F键结构与催化性能的构效关系，为非金属电催化剂设计提供了理论指导。