「国家杰青」余彦领衔！中国科学技术大学姚雨最新Angew丨氘同位素标记揭示水-缺陷耦合降解机制！

该研究以钠离子电池铁基普鲁士蓝类似物(NaPBA)正极为对象，针对其循环过程中因结晶水和\[Fe(CN)₆\]⁴⁻空位缺陷导致的结构退化和容量衰减问题展开研究。研究目的旨在揭示水-缺陷耦合降解机制，并开发同步抑制双重降解路径的策略。研究团队利用氘同位素标记技术首次实验证实了晶格水与Na⁺在充放电过程中发生可逆的共嵌入/脱出行为，揭示了晶格水迁移导致累积晶格畸变与空位缺陷催化电解液分解的协同降解机制。通过DFT计算筛选出In(OTf)₃作为最优亲电添加剂，其In³⁺通过静电配位锚定晶格水，OTf⁻则优先占据空位位点形成钝化层，从而双重抑制降解。实验结果表明，添加In(OTf)₃的NaPBA||Na电池在1C倍率下循环1000次后容量保持率达80.63%，20C高倍率下放电容量接近基准电池的三倍，软包电池成功点亮LED。该研究为普鲁士蓝基钠离子电池的电解液工程提供了通用的阳离子-阴离子协同调控设计原则。