文献速递|重庆理工大学ACB:通过Cu-O-C界面实现级联电催化，用于超低钯甲酸盐氧化

背景：直接甲酸燃料电池（DFFCs）是一种有前景的清洁能源装置，但传统钯基阳极面临反应中间体（特别是吸附氢Had）严重中毒和贵金属成本高昂的双重挑战。本文针对这一问题，提出了一种新型钯贫催化剂设计。研究目的：旨在通过构建富铜的钯-铜（PdCu）合金纳米颗粒，并锚定在单宁酸衍生的氧掺杂碳层包覆的碳纳米管上，形成独特的Cu-O-C界面，以同时缓解中间体中毒并提高钯的利用效率。具体机制是利用Cu-O-C界面在低电位下促进水分解提供界面羟基（OHad），同时铜合金化使钯d带中心下移，削弱钯-氢键能，从而通过级联电催化加速Had-OHad耦合这一反应速率决定步骤，促进活性位点快速再生。结论：实验结果表明，该催化剂（PdCu9/CNT@OC）在超低钯负载量（1.54 wt%）下，于-0.31 V（vs. Hg/HgO）电位下实现了5.59 A mgPd⁻¹的峰值质量活性，是商用Pd/C的4.9倍。该催化剂还表现出优异的动力学性能、抗中毒能力和长期稳定性。密度泛函理论计算进一步揭示了Cu-O-C界面合金化诱导的d带中心下移与OHad供给的协同作用机理，为设计下一代抗中毒、低成本电催化剂提供了新思路。