文献速递|湖南大学ACB:通过4f-2p-3d梯度轨道耦合优化Co活性位点的eg占位，实现高效的类芬顿催化作用

本文研究了钴基尖晶石异质催化剂在过一硫酸盐活化水净化中的应用。背景方面，传统催化剂存在界面电子转移有限、吸附弱和氧化还原循环慢等问题。研究目的是通过金属有机框架衍生策略合成一种新型CoLaOx-HC催化剂，利用La-O-Co单元的4f-2p-3d梯度轨道耦合优化Co活性位点的电子构型。结论表明，该催化剂在CL-2/8/PMS体系中实现了近100%的Co(IV)=O选择性生成，卡马西平去除动力学常数达0.638 min-1，比Co3O4提升17.2倍。实验和理论计算证实，梯度轨道耦合精确调节了eg占有率，促进了PMS吸附和电荷转移，降低了Co(IV)=O生成的能垒。此外，构建的连续流系统实现了长期有效的污染物去除。该研究为设计高效、稳定的类芬顿催化系统提供了新策略。