河南大学Phys. Rev. B: 铁电单层InCrTe3中极化依赖磁各向异性的微观机制——结构畸变与轨道工程协同调控

背景：二维材料中实现铁电性与铁磁性的耦合是实现电场调控自旋电子器件的理想途径。然而，传统范德华异质结方案常受限于界面效应和制备复杂性，因此开发本征同时具有铁电和铁磁性的单相二维材料成为关键。研究目的：理论预测的InCrTe₃单层材料表现出强烈的极化依赖磁各向异性，但其微观起源尚不清楚。本研究旨在通过第一性原理计算，揭示InCrTe3单层中极化依赖磁各向异性的微观机制。结论：研究发现，InCrTe₃单层存在两种不等价极化态：金属性P↑态（CrTe4四面体配位）和绝缘性P↓态（CrTe6八面体配位）。极化翻转导致显著的结构和电子重构，并通过Te-p轨道与Cr-d轨道的杂化调控磁各向异性。金属性P↑态中，TeII原子的面外结构畸变增强了p轨道与Cr-d轨道的杂化，从而通过自旋轨道耦合增强面外MAE。而绝缘性P↓态中，更对称的八面体晶体场使Te-p轨道能量降低，杂化减弱，MAE贡献变小。这项研究揭示了一种通过极化翻转→结构畸变→轨道工程→SOC调控实现磁性电控的普适性设计原理，为开发低功耗、电场可调的自旋电子学器件提供了材料平台和理论指导。