缩小计算材料设计的综合差距

本文系统综述了缩小计算材料设计与现实合成之间差距的最新进展。背景指出，随着数据驱动和生成式人工智能的发展，计算材料学已能从模拟单个晶体扩展到枚举数百万种假设化合物，但可计算性与可合成性之间的鸿沟成为限速步骤。热力学稳定性虽可通过密度泛函理论等计算获得，但评估合成性面临反应路径、工艺条件等多重复杂挑战，且不存在全局最优解。研究目的旨在评估弥合这一差距的多元策略，包括从0 K内能到反应条件下吉布斯自由能的热力学势扩展、从电荷中性到电负性平衡的化学启发式规则，以及从正未标记学习到大型语言模型的机器学习分类方法。结论指出，当前的热力学扩展、化学规则与统计模型本质上均为路线无关的方法，不应等同于真实合成性预测；零温密度泛函理论在预测混合相与无序相方面存在局限，经典规则会产生假阳性与假阴性，机器学习方法受限于训练数据分布偏倚与负样本稀缺。未来需发展更鲁棒的合成性量化指标、智能化的合成路径规划工具，以及整合实验反馈的智能体工作流，建立覆盖成功与失败实验的标准化数据库，实现从虚拟筛选到现实材料制备的范式转变。