深圳先进院「国家杰青」唐永炳/邓伟/北大深研院郑家新Nature子刊丨界面过剩电荷动力学定量描述符理解锂枝晶生长

本文针对锂金属电池中锂枝晶生长这一关键挑战，引入了一种名为“界面过剩电荷分布因子”的定量描述符。研究背景在于，现有理论常将扩散-反应不匹配或电极表面过剩电荷孤立考虑，而忽略了纳米尺度固液界面的耦合过程。研究目的旨在整合电极表面过剩电荷、电荷耗尽速率和溶剂化化学，以捕捉控制枝晶生长的动态平衡。结论表明，该描述符能有效解释和预测锂沉积形貌：由Li⁺-偶极子-阴离子相互作用决定的电荷耗尽速率，与由溶剂化结构和阳离子筛选调节的电极过剩电荷程度，两者竞争性地决定了界面电荷重分布动力学。基于此机理，团队设计了一种局部高浓度弱溶剂化电解液，在6.4 Ah锂金属电池中实现了515 Wh kg⁻¹的能量密度和稳定的循环性能。该工作为从热力学角度理解和控制锂枝晶生长提供了关键的定量途径。