「长江学者」徐静娟领衔！南京大学郑丽清/浙江大学苏彬Angew丨自由基阳离子寿命调控Au(111)异常信号波动！

金属材料在电催化过程中常因表面氧化导致催化性能退化，如何有效恢复其催化活性是当前研究的关键挑战。本文以南京大学徐静娟团队与浙江大学苏彬团队合作的研究为核心，利用电化学发光显微镜（ECLM）首次实现了对单颗粒金微片（AuMPs）催化活性的实时可视化监测，时间分辨率高达100毫秒。研究发现，Au(111)晶面在电化学发光反应中表现出异常信号波动，该现象源于表面氧化还原动态过程：表面氧化导致ECL信号衰减，而共反应剂原位生成的短寿命自由基阳离子可有效还原表面氧化物，恢复催化活性并引发ECL爆发。结合电化学发光自干涉光谱（ECLIS）和有限元模拟，研究建立了自由基空间分布与表面氧化还原活性的定量关系，并证实自由基阳离子寿命是调控氧化物还原动力学的关键因素。该工作提出了一种无需外源涂层、通过调控共反应剂自由基阳离子寿命来恢复氧化Au(111)催化活性的新策略，为设计高稳定性金属催化剂提供了理论依据，并展现了ECLM在原位监测电催化过程中的广泛应用潜力。