厦门大学「国家杰青」杨勇/金艳婷AEM | 利用石墨电极上的不同锂沉积过程解耦电解质降解路径！

该研究针对锂离子电池中石墨负极上的锂沉积这一关键降解途径，旨在定量解耦其对电解质降解的贡献。研究团队设计了N/P比<1的LiFePO₄/石墨电池进行受控锂沉积实验，并与实际快充电池（N/P>1）对比。通过核磁共振、质谱滴定和气相色谱-质谱联用等技术，量化了电解质各组分在不同条件下的分解情况。结果表明，受控过充条件下的锂沉积（发生在石墨完全锂化后）导致碳酸亚乙烯酯快速消耗及六氟磷酸盐等组分的非法拉第消耗；而快充条件下锂沉积发生在石墨饱和前，高倍率时甲基碳酸乙酯消耗显著增加。综合分析揭示了两种机制上不同的锂沉积路径：过充以金属锂与电解质长时间接触为主，快充则以固态电解质界面膜穿透和宿主结构退化耦合为主。研究还实现了将锂沉积诱导的副反应从一般老化过程中解耦出来。结论为，该框架提供了新的诊断标志物和机理理解，为高功率应用的电池设计、预测性老化模型和缓解策略提供了指导。