【JACS】上海交大叶天南团队: 二维电子化合物中N₂活化-氨合成的平衡调控

氨（NH₃）是重要的化工原料，但N₂活化因N≡N键能高而极具挑战。上海交通大学叶天南团队以二维（2D）电子化合物Y₂C为平台，采用双活性位点策略实现高效氨合成：Y₂C富电子的层间区域活化N₂生成关键中间体(N₂)ᵟ⁻，而负载的Ni纳米颗粒解离H₂提供活性氢。表征与DFT计算揭示了2D电子化合物中N₂活化的标度关系，即适中的N₂结合强度有利于生成高活性(N₂)ᵟ⁻中间体。通过La掺杂优化Y₂C的N₂活化能力，所得Ni/La-Y₂C催化剂在400 ℃和1.0 MPa下氨合成速率达34.6 mmol·g⁻¹·h⁻¹，优于同条件下的Ni基、Cs-Ru/MgO及工业铁基催化剂。该研究旨在开发结构稳定的2D电子化合物，解决现有体系在含H₂条件下易转化为氢化物的问题。结论是，通过调控N₂活化与双位点协同，为设计先进2D电子化合物和可持续氨合成提供了理性框架。