吉林大学赵晓团队Science Bulletin：核壳Fe@Fe₃O₄多功能协同，突破单原子催化中的界面动力学限制

背景：Fe–N–C单原子催化剂在氧还原反应（ORR）中具有潜力，但受限于孤立位点的吸附能标度关系和单一功能，难以全面优化反应动力学。传统纳米颗粒仅作为电子调节剂，无法同时促进水解离和质子传输。研究目的：本工作旨在通过构筑Fe@Fe₃O₄核壳纳米颗粒与Fe单原子位点的复合界面，突破传统单原子催化中的界面动力学限制。核壳颗粒兼具电子调控、水解离促进和质子接力传输的多功能协同作用。结论：Fe@Fe₃O₄核壳颗粒通过电子耦合优化邻近FeN₄OH位点的氧中间体吸附，Fe₃O₄壳层降低水解离能垒（1.91 eV vs. 2.54 eV），并重构界面氢键网络加速质子迁移至单原子位点。该催化剂实现半波电位0.952 V_RHE、高TOF（1.72 s⁻¹）和优异稳定性（50000次循环后无衰减）。在锌空气电池中展现1.54 V开路电压和250.2 mW cm⁻²功率密度。研究提出在单一纳米结构中集成多步骤功能的设计策略，为复杂电催化反应提供新思路。