中国科学技术大学周敏、厦门大学杨勇团合作：以分子“榫卯”结构破解高电压LiCoO₂界面失稳

本工作针对高电压下LiCoO₂正极材料表面Co溶出与晶格O释放耦合失稳的问题，受传统“榫卯结构”启发，提出了一种基于表面Co/O双位点协同锚定的界面设计策略。研究团队通过将分子几何尺寸、静电势分布和轨道耦合纳入统一的筛选框架，从11种候选添加剂中筛选出PMSF。PMSF可与LiCoO₂表面Co和O位点发生定向耦合，诱导形成超薄、均匀、力学稳定且有利于Li⁺传输的CEI膜，从而协同抑制Co溶出、晶格O释放、电解液氧化和表面相变。实验结果表明，仅加入0.3 wt% PMSF，LiCoO₂||Li电池在4.65 V下循环500次后容量保持率达75.6%；1 Ah石墨||LiCoO₂软包电池在4.6 V下循环300次和600次后，容量保持率分别达99.5%和79.6%。本研究推动电解液添加剂设计从经验筛选转向以正极表面晶格位点为中心的分子工程设计。