研究杂质,发一篇Nature Catalysis!
纳米人
2026-07-10 17:27
文章摘要
**背景**: 氧化物衍生铜(OD-Cu)在CO₂电解中表现出高选择性,但其活性来源长期存在争议,主要集中于晶界、次表层氧或Cu⁺物种等,然而这些因素在热力学上难以稳定存在。**研究目的**: 本研究旨在揭示OD-Cu高活性的真正来源,特别是通过原子尺度表征技术,探明是否存在其他关键因素(如杂质)起作用,并阐明其作用机理。**结论**: 本研究利用准原位低温原子探针层析(cryo-APT)技术,首次在原子尺度上证实了OD-Cu内部存在含Na⁺的纳米级微观结构(包括晶界、Cu氧化物纳米析出相及填充水的纳米孔)。通过制备不含Na⁺的对照样品(ODTBA-Cu)以及对比恒电位电解与脉冲电解模式,证明Na⁺杂质的掺入与CO₂RR活性提升直接相关。结合原位拉曼光谱与理论计算,揭示了Na⁺杂质的作用机制并非作为直接催化位点,而是通过稳定热力学不稳定但具高催化活性的Cu⁺物种,从而间接提升催化性能。该研究解决了OD-Cu领域长期存在的争议,并为通过调控电解质阳离子与操作策略来设计高效CO₂电解催化剂提供了新的认知框架。
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