Angew:具有可调Al-T位点的超薄MWW分子筛的绿色合成及其催化裂化性能
催化计
2026-07-06 17:21
文章摘要
本文报道了一种绿色合成超薄MWW分子筛的新策略。背景:传统MWW分子筛合成依赖含氮有机结构导向剂,且铝分布难以调控,限制其在大分子催化裂化中的应用。研究目的:开发无氮环酮类化合物作为次级有机结构导向剂,实现超薄纳米片形貌和铝分布的可控调节,以提升催化裂化性能。结论:环丁酮可导向生成厚度6–9.5 nm的超薄纳米片,层间距扩至2.9 nm,外比表面积达200 m²/g。通过Na⁺-环酮复合物选择性占据特定孔位,促使铝从T₆–T₇位迁移至T₂位,外表面Brønsted酸性显著增强。所得催化剂在大分子裂解中表现出优异活性,TiPB转化率保持54%,LDPE裂解T₅₀降至370°C。机理研究表明环酮原位Aldol自缩合生成二聚体是关键结构导向剂,其空间效应限制c轴生长,Na⁺配位驱动铝富集于T₂位。该策略适用于Cy4至Cy10系列环酮,可实现拓扑结构与铝分布的同步调控,且无氮路线减少NOx排放。
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