ORR，连发Nature Energy和Nature Catalysis！

背景：在质子交换膜燃料电池等领域，铂基催化剂的氧还原反应性能受晶格应变、表面重构及阴离子毒化等因素显著影响，但如何同时实现高活性和长期稳定性仍是挑战。研究目的：本研究结合密度泛函理论计算与电化学实验，旨在定量确定外延铂薄膜在氧还原反应中的临界表面应变区间（即保持赝晶生长而不发生不可逆应变松弛的应变范围），并探索能够同时提升本征活性与抑制强结合阴离子吸附的双功能分子添加剂。结论：研究绘制了铂薄膜的临界应变图谱，明确临界应变强烈依赖于薄膜厚度，且铂/铱体系可在约3纳米厚度内保持近最优压缩应变（约-2.5%）。基于该原理制备的铂/铱超薄薄膜催化剂在膜电极组件测试中质量活性达1.5 ± 0.3 A mgPt⁻¹（0.9 V），经3万次电位循环后性能损失低于10%，远优于纯铂和铂镍合金。另一项研究发现，7-乙基茶碱（ETP）分子添加剂可通过促进吸附态氧向羟基的转化，在多种强结合阴离子存在下显著提升铂电极的氧还原活性，使动力学电流密度提升6至30倍，并在质子交换膜和磷酸燃料电池中验证了其实用性，峰值功率密度和质量活性分别提升约20%和70%。两项工作为理性设计高活性、高稳定性电催化剂提供了系统性框架。