普渡大学、湖南大学Nature Energy！

本文聚焦质子交换膜燃料电池重型商用车对高耐久铂基催化剂的需求。研究背景在于现有催化剂在长期工况下易发生应变弛豫、表面重构与金属溶出，缺乏兼顾高活性与长稳定性的定量应变调控理论。研究目的为通过构建外延铂薄膜氧还原反应模型体系，利用第一性原理DFT计算与3M纳米结构薄膜燃料电池膜电极实测，定量确定铂薄膜避免不可逆应变弛豫的临界应变区间。研究结论表明，界面能与表面能的竞争决定伪晶-变质相转变的临界应变，ORR最优压缩应变-2.5%可在厚度≤3 nm的Pt/Ir薄膜中稳定维持；制备的Pt/Ir超薄薄膜催化剂在0.9 V下质量活性达1.5±0.3 A mgₚₜ⁻¹，经30000次加速循环后性能衰减不足10%，远优于商用纯Pt与PtNi合金催化剂。该工作为稳定高活性异质外延电催化剂的设计提供了通用理论框架。