印度理工学Swastika Banerjee JACS： 破解石榴石电解质离子传导核心规律：离子关联衰减时间重整化实现超离子导电

本研究针对石榴石型固态电解质Li₇La₃Zr₂O₁₂（LLZO）的离子输运机理，通过第一性原理分子动力学（AIMD），对比了纯相LLZO、Ga掺杂LLZO和高熵多阳离子掺杂LLZO三类体系。研究背景为组分工程虽能显著提升离子电导率，但其微观机理尚不清晰，普遍仅归因于空位浓度增加或势垒降低，无法解释离子协同运动的作用。研究目的旨在建立统一的分析框架，分离离子输运的空间与时间贡献，揭示关联弛豫行为对导电性的调控规律。结论证实，组分改性并不改变石榴石固有的离子扩散几何通道或特征跳跃距离，而是通过引入化学无序和晶格畸变，压缩离子关联衰减的弛豫时间。高熵掺杂通过瓦解中程有序结构，实现离子关联时间尺度的重整化效应，加速单粒子和集体离子动力学，从而抵消锂含量降低和势垒上升的限制，获得优异的长程输运性能。