「国家杰青」杨全红领衔！天津大学杨春鹏/郑州大学张旭AEM丨d-p能级匹配策略加速全固态硫族电池反应动力学！

全固态锂-硫族电池因其高理论能量密度被视为下一代储能体系的重要候选者，但面临固态反应动力学缓慢、界面电荷转移阻力大等关键挑战。天津大学杨春鹏、杨全红与郑州大学张旭团队提出了一种d-p能级匹配策略，通过调控高熵合金(HEA)催化剂的d带与硫族正极的p带对齐，以增强催化剂-正极电子兼容性并加速固态催化转化反应。理论计算表明，FeCoNiCuCr与硒基正极具有最小的d-p能级差（0.36-0.39 eV），优化了轨道杂化和界面电子耦合。采用超快焦耳加热法制备的HEA纳米催化剂具有丰富活性位点、晶格畸变和均匀元素分布。实验结果显示，Se@HEA-Cr正极在2C下循环1800圈后保持657 mAh g⁻¹可逆容量，容量保持率近90%；在高负载（4.08 mg cm⁻²）和高硒含量（50 wt%）条件下仍展现优异循环稳定性。该研究阐明了能级匹配催化剂对全固态硫族电池的关键催化作用，为克服采用转化型正极的全固态电池中的动力学限制提供了见解。