清华/中科大/斯坦福，Nature Catalysis！

本研究开发了一种基于脉冲激光沉积的原位原子层逐层滴定平台，在原子级平整的(La₀.₅Sr₀.₅)ₓFeO₃₋δ薄膜上实现了亚单层精度的SrO覆盖度调控，并同步量化氧掺入反应活性。研究发现，氧掺入反应活性与SrO层数呈现明确的火山型关联：单层SrO终止面活性最优，面积比电阻约12 Ω cm²，较单层FeO₂终止面提升约30倍。通过微动力学建模和密度泛函理论计算，揭示了速率决定步骤从FeO₂终止面的氧气分子解离转移至SrO终止面的原子氧掺入或扩散。研究目的是阐明表面终止层如何调控氧掺入反应机理，以及原子级表面工程对电催化剂性能的影响。结论表明，单层SrO终止面通过平衡电子转移与结构刚性，实现了最佳催化活性，为高性能电催化剂的设计提供了新思路。