文献速递|西北工业大学ACB:通过桥键连接的Mn-O-Mn界面将PMS吸附与活化过程解耦，从而实现对单线态氧的选择性水净化

本文针对过一硫酸盐（PMS）选择性活化生成单线态氧（1O2）而非自由基这一催化水处理领域的核心挑战，报道了一种基于C3N5载体的Mn3O4/Mn1-N4纳米异质结。研究背景是传统PMS活化常导致非选择性自由基裂解，而实现以1O2为主的氧化模式对提高水净化选择性和稳定性至关重要。研究目的是通过构建桥键连接的Mn-O-Mn界面，将PMS的吸附与活化解耦，从而调控反应路径。实验通过配位-重结晶-热解合成异质结，结合XPS、EXAFS、EPR和DFT计算进行结构与机理分析。结论表明，该异质结中Mn3O4纳米晶体通过界面Mn-O-Mn桥与原子级分散的Mn1-N4位点化学键合，形成极化催化界面，显著增强了氧四环素降解能力（周转速率常数1.548 min−1 M−1），且对阴离子和天然水基质耐受性强。机理上，该界面削弱PMS化学吸附、减少电子供体作用、重排活化能垒，促进过氧偶联生成1O2，抑制自由基裂解。研究证实桥键连接的SAC-氧化物界面是调控PMS选择性活化的有效催化基元，为稳健的非自由基水净化提供了新框架。