唯一通讯！上海交通大学「国家高层次人才」叶天南Nature子刊丨富电子双阴离子空位高效化学链合成氨！

本文针对温和条件下氮气活化困难、传统合成氨催化剂受标度关系限制的问题，提出利用稀土碳化物LaC₂构筑富电子C₂双阴离子空位作为高效N₂活化位点的策略。研究通过原位表征与理论计算证实，N₂可在空位中水平吸附并发生晶格嵌入，从富电子空位接受电子形成高反应性的(N=N)δ⁻中间体，从而通过缔合路径促进合成氨。Ni纳米颗粒负责H₂解离，与LaC₂空位形成分工明确的化学循环体系。实验表明，Ni/LaC₂催化剂在400°C、0.1 MPa下合成氨速率达6.9 mmol·g⁻¹·h⁻¹，表观活化能低至25.6 kJ·mol⁻¹，且可稳定运行超2000个循环。该研究揭示了富电子双阴离子空位在活化惰性分子中的独特作用，为设计温和条件下高效稳定的合成氨催化剂提供了新的缺陷工程思路。