武汉大学黄理志团队Nat. Commun.：缺陷介导氢转移绕开肖特基限制，实现氯仿深度加氢脱氯

该研究聚焦异质界面催化中界面极化与肖特基势垒的矛盾，构建了缺陷工程调控的MoS2/Fe(OH)2异质结体系。背景方面，界面极化虽有助于稳定活性氢（H*），但过强极化会抬高肖特基势垒，阻碍电子传输，限制氢相关反应效率。研究目的是探索如何同时实现H*的高稳定性与高迁移通量。通过实验与DFT计算，团队发现随着MoS2表面硫空位浓度增加，缺陷态在内建电场作用下与导带发生深度杂化，形成准连续的缺陷辅助电子隧穿通道，使电子能“绕开”势垒高效注入界面活性位点。这一机制显著增强了H*的生成、稳定与迁移能力，推动反应路径由Fe(II)主导的单电子转移（SET）转向H*介导的氢原子转移（HAT）。结论表明，该体系有效抑制析氢副反应，实现氯仿深度加氢脱氯，析氢电子选择性从67.9%降至26.6%，甲烷电子选择性从16.0%提升至56.3%，为异质催化体系电子-质子协同调控提供新思路。