(纯计算)意大利米兰比可卡大学ACS Catal.: Fe-Co双原子电催化剂在工作条件下的活性位点演化

背景：确定催化反应机理对于理解催化剂性能、选择性和稳定性至关重要，但活性位点在反应过程中的动态演化仍具挑战性。研究目的：本文以FeCo-N3O3@C双原子催化剂为模型，结合密度泛函理论和微观动力学模拟，旨在研究其在析氧反应和氧还原反应条件下活性位点的演化过程。结论：研究发现，在OER条件下，反应在催化剂的Co位点进行；而在ORR条件下，水分子解离形成稳定的Co-OH加合物，阻塞了Co位点，从而将活性转移到Fe中心。这种动态重构使理论模拟与实验结果一致，精确再现了催化剂的极化曲线，并解释了其高双功能性能。研究强调了考虑单中心和双中心催化剂在工作条件下活性位点演化及原子间协同作用的重要性，为高效催化剂设计提供了指导。