(纯计算)东南大学王金兰/凌崇益团队J. Am. Chem. Soc.: 一个具有物理基础的描述符用于解耦单原子催化剂上CO2电还原中内在与外在贡献

本文基于东南大学王金兰和凌崇益团队在J. Am. Chem. Soc.上发表的研究，针对电化学CO2还原中高活性催化剂设计的核心挑战，提出一个具有物理基础的描述符，用于解耦单原子催化剂（SACs）的内在和外在贡献。背景方面，当前描述符多关注静态固有属性，难以反映工作条件下的表观活性。研究目的在于建立一个将催化剂静态电子结构与对外加电势的动态响应相结合的描述符，以直接联系易于获取的参数和催化行为。结论表明，该描述符成功解耦了热力学和动力学中的催化剂依赖与电势依赖效应，量化了内在外在贡献，揭示了基团依赖性选择性趋势、价态依赖电位响应及活性位点动态重构，并能精确预测不同电势下的法拉第效率，与实验高度吻合，为未来催化剂理性设计提供了基础原理。