史晓艳副教授、孙志鹏教授课题组Angew：精准调控 MOF 孔道负电荷！解锁高性能碱金属离子传输新路径

本研究通过调控金属有机框架（MOF）中配体与金属节点的化学计量比，成功合成了一系列具有相同拓扑结构但孔道负电荷密度不同的MOFs（中性N–MOF、中等负电荷M–MOF、高负电荷H–MOF）。背景方面，固态电解质是下一代储能电池的关键材料，但离子电导率低是其应用的主要障碍，MOF因其规则纳米孔道和绝缘性成为理想候选，然而调控孔道电荷微环境与离子传导性能的定量关系仍不明确。研究目的旨在系统探究孔道负电荷密度对锂/钠碱金属离子解离、迁移行为的影响，并验证该策略在准固态电池中的普适性。结论表明，中等负电荷密度的M–MOF在30℃下锂离子电导率达1.56 mS cm⁻¹，锂离子迁移数最高为0.72，并显著抑制锂枝晶生长，Li||Li@M–MOF||LiFePO₄电池在5 C电流下循环900圈容量保持率超85%。钠离子体系也呈现类似规律。该工作首次实现MOF孔道负电荷密度的精准调控，阐明了最优电荷密度的作用机制，为开发高性能MOF基固态电解质提供了新设计原则。