李隽院士领衔！福州大学「国家杰青」江莉龙/王秀云&贵州大学朱纯JACS | “单原子/团簇”促高效氨合成！

工业氨合成的哈伯-博世法需要高温高压的苛刻条件，而自然界固氮酶能在常温常压下通过FeMoco活性位点的缔合机制固氮。受此启发，福州大学江莉龙、王秀云，贵州大学朱纯，清华大学李隽合作在JACS上发表研究，报道了一种锚定在Mo2CTx MXene上的新型Ru1Mo6双金属单团簇活性位点催化剂。研究目的旨在设计一种能在温和条件下高效合成氨的异核金属活性位点，以克服传统同核Fe C7和Ru B5活性位点的尺度关系限制。结论表明，该催化剂在400°C和1 MPa下实现高达3230 mmol gRu⁻¹ h⁻¹的氨产率，约为已报道高分散钌催化剂的三倍，且具有超1000小时的长期稳定性。Ru1Mo6单团簇包含三个菱形Ru1Mo3单元，能通过缔合途径同时活化N₂的一个σ键和两个π键促进直接加氢，准原位XPS、同位素标记实验和DFT计算均证实了该机制。该工作为设计温和条件下高效热化学固氮催化剂提供了新思路。