文献速递|北京工业大学CEJ:通过杂原子掺杂调控环境持久性自由基的形成，以增强生物炭对多西环素的高效降解能力

本研究针对水体系中有机污染物的环境友好型降解需求,探讨了无金属碳催化剂中环境持久性自由基(EPFRs)的形成机制及其作用。背景方面,传统水处理方法存在效率低或产生二次污染等问题,亟需开发高效可持续的催化材料。研究目的旨在通过杂原子掺杂调控生物炭中EPFRs的形成,增强其对多西环素(DOX)的降解能力。研究人员以棉籽壳为原料,通过共沉淀和热解法合成了氮掺杂生物炭(N-DC)和磷掺杂生物炭(P-DC)。实验结果表明,N-DC/PMS和P-DC/PMS体系中DOX的去除率分别达到91.3%和87.0%。通过淬灭实验、定量分析和斯皮尔曼相关系数分析,证实EPFR是激活PMS降解DOX的主要因素,其中吡咯氮和-PO3基团是关键的活性位点。密度泛函理论计算进一步揭示了杂原子掺杂促进碳基质内电子重新分布、增强EPFRs活性的机制。两种体系均表现出对常见环境阴离子和天然有机物的强抗干扰性,并能有效降解各种有机污染物。结论表明,本研究系统阐明了杂原子掺杂增强EPFR强度的机制,确立了EPFR作为活性位点在通过PMS活化去除难降解污染物中的主导作用,为先进生物炭催化剂的理性设计提供了理论基础。