(纯计算)清华大学肖海团队ACS Catal.: LOCAL：一种基于局域性的主动学习框架用于预测双原子催化剂的稳定性

双原子催化剂（DAC）在氮掺杂石墨烯上展现出克服单原子催化剂局限的潜力，但其结构稳定性的全面评估因广阔局域构型空间而面临挑战。本研究背景基于此问题，研究目的为开发一个高效的预测框架。清华大学肖海团队在ACS Catalysis上提出了LOCAL框架，该框架利用局域化学信息，结合图卷积网络与主动学习，并采用晶体轨道哈密顿布居分析量化局域性，以高效预测DAC/NG的稳定性。在包含611648种结构的综合数据集上，LOCAL仅调用16704个结构（占比2.7%）的密度泛函理论计算，即达到0.15 eV的测试集平均绝对误差。结论表明，LOCAL能高效精准构建不同组分DAC/NG的相图，并与实验合成构型相互验证。该框架具有通用性，可扩展至其他材料体系及催化活性研究，通过利用局域化学与结构信息，在庞大构型空间中实现快速、可扩展的稳定性与活性评估，从而弥合理论预测与实验实现的差距，加速高性能催化材料的发现与优化。