「国家杰青」欧阳钢锋领衔!中山大学汪福宪最新Nature子刊丨O–O键断裂开辟H₂O₂新路径!

顶刊收割机 2026-06-16 08:30
文章摘要
本文背景是光催化氧气还原反应(ORR)制备过氧化氢(H₂O₂)作为一种绿色、可持续的合成路线,传统上默认O–O键不断裂,遵循*O₂氢化生成*OOH的路径,但这一过程涉及从水中抽取质子的高能垒,限制了效率。研究目的为探索一种通过O–O键断裂实现高效光催化H₂O₂生产的新路径。中山大学汪福宪、欧阳钢锋团队在Nature Communications上发表研究,设计了K和Cs共修饰的聚合氮化碳(CN-KCs),构建双端O₂吸附位点,显著降低O–O键断裂能垒,从而开辟了*O₂→2*O、再由*O与*H₂O偶联生成H₂O₂的新通道。实验结果表明,CN-KCs在乙二醇等生物质衍生物存在下,实现了1806.6 μmol h⁻¹的H₂O₂产率、420 nm下72.3%的量子效率以及6.1%的太阳能到H₂O₂转化效率。通过同位素标记、原位光谱分析和DFT计算等验证了*O介导路径的参与。结论指出,调控双端吸附位点是有效的ORR路径设计策略,为高效、绿色H₂O₂光合成提供了新的催化设计思路。
「国家杰青」欧阳钢锋领衔!中山大学汪福宪最新Nature子刊丨O–O键断裂开辟H₂O₂新路径!
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