「国家杰青」吴玉锋领衔!北京工业大学王长龙/中南大学刘敏Nature子刊丨协同脉冲电催化绿色合成尼龙单体己二酸!
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2026-06-13 08:30
文章摘要
己二酸是尼龙-6,6等大宗化学品的关键单体,传统工业合成依赖硝酸氧化KA油,能耗高且产生大量NOx。本研究提出一种结合α-FeOOH/NiFe层状双氢氧化物(NiFe-LDH)异质结催化剂与脉冲电解(PE)的协同电催化策略,旨在绿色高效合成己二酸。背景方面,传统电催化KA油氧化面临活性-稳定性-选择性权衡难题,高电位下催化剂易溶解、结构退化,并发生竞争性氧析出反应(OER),恒电位操作还导致中间体积累使活性位点“中毒”。研究目的旨在开发新策略协同解决上述挑战。结论表明,构筑的α-FeOOH/NiFe-LDH异质结通过界面电子桥接降低C-C键断裂能垒;脉冲电解将电氧化与催化位点再生解耦,高电位驱动氧化,低电位促进产物脱附和活性恢复。该策略实现了6.73 mmol h⁻¹ cm⁻²的己二酸产率和90.06%的法拉第效率,并可稳定运行300小时。此外,在膜电极流动电解槽中耦合阳极KA油氧化与阴极CO₂制甲酸盐,展示了可持续尼龙单体生产与CO₂资源化利用的可行路径。
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