打破“不可能三角”！！ 新国大何迁/南科大罗光富，重磅Nature Catalysis！

背景：丙烯是生产塑料、纺织品和合成橡胶等商品化学品的关键原料，传统石脑油裂解工艺难以满足日益增长的需求，丙烷脱氢（PDH）成为重要的替代路线。然而，现有PDH催化剂在保持长期稳定性的同时难以实现高丙烯生产率，工业上通常采用低质量空速（约10 h⁻¹）以控制积碳和失活，导致生产率被限制在约0.1 molC3H6 gcatalyst⁻¹ h⁻¹。虽然少数催化剂可达1 molC3H6 gcatalyst⁻¹ h⁻¹的生产率，但长期稳定性不佳。研究目的：本研究旨在开发一种亚纳米PtSn合金簇催化剂，突破传统PDH催化剂中生产率与稳定性之间的“不可能三角”，通过可控合成封装在silicalite-1沸石中的亚纳米PtSn合金簇，实现高空速下极高的丙烯生产率和优异的长期稳定性。结论：研究成功合成了Pt₁Sn₁(II)@S-1催化剂，在165 h⁻¹质量空速下实现约1 molC3H6 gcatalyst⁻¹ h⁻¹的生产率，稳定运行超300小时，丙烯选择性高于99%；在660 h⁻¹空速下初始生产率达3.9 molC3H6 gcatalyst⁻¹ h⁻¹，失活速率仅0.02 h⁻¹。通过表征和计算模拟，该卓越性能归因于亚纳米合金簇中Pt位点的独特电子结构及其动态结构演化能力，在皮秒时间尺度内快速遍历多种互补催化构型，打破传统线性标度关系限制，实现了高活性和高稳定性兼得。