武汉大学黄理志团队ES&T：CO2调控黄铁矿界面自旋态—双通道激活Fe(II)以增强·OH生成

天然黄铁矿(FeS2)作为绿色活化分子氧产·OH的理想载体，其实际效能受限于低自旋电子结构导致的催化效率极低。针对这一瓶颈，武汉大学黄理志教授团队在《Environmental Science & Technology》发表研究，创新提出“CO2原位驱动双通道活化”策略。研究背景是地下水污染修复中，传统方法难以在温和条件下突破低自旋限制；研究目的是探索CO2如何通过溶解酸化与碳酸盐界面配位协同作用，诱导黄铁矿表面Fe(II)从低自旋向中自旋跃迁，从而增强·OH生成效率。结论表明：该策略成功使带隙显著缩小、活化能垒降低，·OH产率提升约90%；通过多尺度谱学表征与理论计算深入阐明了界面自旋态调控机制；在批次反应与二维砂箱连续流模型中实现了对磺胺甲噁唑等典型新污染物的高效降解，且转化产物生态毒性显著降低。该工作揭示了CO2介导的界面自旋态工程新机制，为“以废治废”及地下水原位绿色修复提供了兼顾资源循环利用与低碳环保潜力的新范式。