孙世刚院士领衔！厦门大学邓亚平/四川大学吴振国/中国石油大学孙晖JACS丨调控Li⁺固态配位提升聚合物电解质动力学

固态锂金属电池因其高能量密度和安全性被视为下一代储能系统的重要方向，但固态电解质中缓慢的离子传输动力学和不稳定的电极-电解质界面限制了其实际应用。本研究提出通过调控Li⁺固态配位结构来同时优化离子传输动力学和界面稳定性的策略。通过构建Li⁺与聚-1,3-二氧戊环链和阴离子的配位结构，设计了一种原位聚合固态电解质(PDTE)，其离子电导率达到1.45 mS cm⁻¹，Li⁺迁移数为0.67，并具有优异的界面兼容性。该电解质通过配体场效应缓解Li⁺跳跃势垒，并建立共形的固态/正极-电解质界面。实验结果表明，组装的Li|PDTE|LiFePO₄电池在2C倍率下循环超过1000次，容量保持率达92.5%，并支持20C快充。与LiNi₀.₈Co₀.₁Mn₀.₁O₂正极配对时，在4.5V高电压和-20°C低温下仍稳定运行。面向实际应用，组装了5.7 Ah的固态软包电池，能量密度达513 Wh kg⁻¹，并显著提升了热失控安全性。