一作+中文署名！中国青年学者冯博雅，最新Nature Catalysis！

该研究针对脂肪族C(sp³)-H键直接功能化这一有机合成化学中的长期挑战展开。背景上，传统C-H键活化依赖高能量氢原子转移（HAT）试剂，如化学计量的过氧化物或高价金属-氧复合物，存在安全性和选择性差的问题；现有光催化直接氢原子转移（d-HAT）策略则主要局限于氧中心自由基，其激发态反应多样性难以调控，对敏感官能团兼容性不佳。研究目的是开发一种通用且高效的氮中心自由基（NCR）光催化平台，以实现温和条件下脂肪族C-H键的功能化。结论上，研究人员开发了9-芳基吖啶（Ar-Acr）类中性有机光催化剂，通过光生氮中心自由基实现d-HAT。该平台具有广泛底物范围，可功能化未活化烷烃及气态烷烃（如乙烷、丙烷），并与过渡金属催化（Ni、Cu）兼容，实现C(sp³)-H键的芳基化、烷基化及三组分反应。通过瞬态吸收光谱、EPR及DFT计算等机理研究，揭示了催化剂激发态三重态及N-H自由基中间体的关键作用，并阐明了9-位芳基邻位取代基对抑制催化剂失活的重要性。该催化体系有望成为d-HAT工具箱中的通用补充。