鲍哲南院士&崔屹院士再度联手JACS：阐明SEI的空间化学结构差异！

背景: 锂金属电池因其高能量密度而备受关注，但其运行过程中形成的固态电解质界面相（SEI）结构复杂且动态演化，尤其是在实现快速充电的高电流密度条件下，其空间化学分布与形态演化的关联尚不清楚。研究目的: 本研究通过整合X射线光电子能谱、纳米二次离子质谱、同步辐射X射线吸收谱和扫描电子显微镜等多尺度表征技术，系统追踪锂金属界面相在循环过程中的重组。聚焦于揭示铜集流体表面形成的Cu-SEI、锂沉积表面形成的Li-SEI以及剥离后残留的r-SEI这三类界面相在成分和空间分布上的独特性及其演化规律。结论: 研究揭示了锂金属SEI演化的“分离-限域”化学-力学机制。阴离子衍生物（如LiF）在三维锂生长过程中发生显著的横向偏析，形成与含氧相解耦的富LiF区域。剥离时，锂晶粒收缩将偏析的产物机械地压实并固结于晶间空间，形成多孔的r-SEI骨架，该骨架能深埋并保留电解质衍生物，导致常规清洗无法去除。该工作阐明了空间化学偏析是控制动态电化学界面相演化的核心原则，为设计高可逆性的锂金属负极提供了新思路。