文章摘要
该研究从天然竹子的径向梯度结构中获得灵感,通过成分梯度工程成功打破了传统催化剂的中心对称性限制,实现了纯水中高效制备H2O2。背景方面,压电催化技术虽在绿色合成和环境治理领域具有优势,但受限于非中心对称晶体材料,而挠曲电效应虽不受对称性约束却因应变梯度微弱而效果有限。研究目的旨在通过科学的结构设计,放大应变梯度,实现压电与挠曲电效应的协同结合以突破技术瓶颈。结论部分,研究团队以BiOCl为模型系统,构建了径向成分梯度结构,在材料内部形成了内建电场、压电效应和挠曲电效应三大协同电场,显著提升了电荷分离效率。在无牺牲剂的纯水中,H2O2产生速率达742.2 μmol g-1 h-1,是纯BiOCl催化剂的4.23倍。DFT计算揭示了Br离子掺杂与外部应变协同优化电子结构的微观机理,活化了材料表面的阴离子p轨道,降低了超氧中间体生成的活化能垒,从而高效促进氧还原和水氧化双电子反应。
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