东南大学「国家高层次人才」黄晓东副院长/中科院物理所苏东Angew丨氧空位梯度均匀预锂化VOₓ薄膜电池！

本文背景是薄膜全固态锂电池（TF-ASSLIBs）作为微型电子器件理想电源，其正极材料钒氧化物（VOₓ）虽具有高理论比容量和良好工艺兼容性，但本征无锂特性导致首次库伦效率低、循环稳定性差，预锂化技术成为关键。研究目的旨在解决传统预锂化方法中锂扩散动力学缓慢、分布不均、表面富集体相渗透不足的问题。结论方面，研究者提出了一种集流体驱动的氧空位（O_V）梯度工程策略，利用Pt集流体氧吸附能力，在VOₓ沉积过程中自发形成从表面到内部递增的O_V浓度梯度。该梯度通过提供额外Li⁺扩散通道、逐步降低扩散势垒，实现了均匀高效的深度预锂化。制备的TF-ASSLIBs展现出优异性能：首次库伦效率达76.5%（对照组仅43.5%），厚电极面容量达37.5 μAh cm⁻²，2000次循环后容量保持率达91.5%。该方法工艺简单、与微电子制造兼容，为开发高能量密度、长循环寿命的薄膜全固态锂电池提供了可规模化新思路。