剑桥大学→同济大学→上海交大！「国家级青年人才」刘韬，重磅Nature Catalysis！

背景：氧还原反应是燃料电池等清洁能源技术的核心，但其动力学缓慢限制了效率。在铂基合金晶格间隙引入非金属元素是提升活性和稳定性的潜在策略，但现有方法局限于简单合金，缺乏普适合成路径。研究目的：开发一种温和、普适的溶剂热合成方法，将氟、硼、氮等多种非金属同时嵌入铂基复杂成分合金的晶格间隙位点，并探究其作为氧还原电催化剂的性能。结论：成功制备了一系列非金属杂化间隙型复杂成分合金，并揭示合成机理取决于铂团簇预形成、3d过渡金属离子配位活化非金属前驱体以及官能团选择。代表性催化剂PtCuNiCoN-1在旋转圆盘电极测试中质量活性达7.8 A/mg_Pt，经30000次循环后仍保持6.0–6.3 A mgPt−1的高活性；在氢-空气燃料电池膜电极组件中，额定功率密度达1.06 W/cm²，显著优于美国能源部2025年目标。密度泛函理论计算表明，间隙氮通过电子效应和ensemble效应协同优化了反应中间体的吸附，打破了线性标度关系。该工作为设计兼具高活性和高稳定性的电催化剂提供了可行策略。