文献速递|太原理工大学ACB:基于ZnO载体的单原子催化剂的电子结构工程，用于增强对新兴污染物的芬顿类降解作用

本研究以氧化锌（ZnO）为载体，构建了理论与实验相结合的综合框架，旨在通过电子结构工程提升单原子催化剂（SACs）对新兴污染物的芬顿类降解性能。研究背景在于单原子催化剂中金属-载体电子相互作用对催化活性的关键影响。研究目的为揭示ZnO基SACs中的电子耦合机制，并建立基于描述符的理性设计策略。通过密度泛函理论计算，发现d带中心（εd）和工作函数（Φ）是预测活性的可靠电子描述符。在M-ZnO（M = Co, Cu, Mn, Fe, Ni）体系中，Co-ZnO因适中的εd值和最低的Φ值展现出最优异的催化能力，其活化PMS降解双酚A的动力学常数为0.614 min⁻¹，是ZnO/PMS体系的75倍。研究结论表明，单原子Co的引入增强了电荷转移并强化PMS吸附，促进自由基（尤其是硫酸根自由基）生成，实现了有机物的高效降解。此外，装载Co-ZnO的连续流反应器在12小时内保持100%污染物去除率。该研究揭示了单原子位点与ZnO载体之间的电子耦合机制，并为设计高效废水净化的ZnO基单原子催化剂提供了描述符引导的策略。